Kormorany wielkie są rybożerne, co oznacza, że żywią się głównie rybami. Mogą jednak oportunistycznie polować na inne organizmy wodne, takie jak:
- Skorupiaki (np. kraby, krewetki)
- Mięczaki (np. muszle, ślimaki, męczenniki)
- Płazy (np. żaby, salamandry)
- Gady (np. węże, żółwie)
- Ptaki (np. kaczczątka i inne ptaki wodne)
- Małe ssaki (np. chomiki, ryjówki)
Kormorany wielkie zazwyczaj łapią ofiary, nurkując pod wodą i używając ostrego, haczykowatego dziobu do chwytania i trzymania sięczącej się ofiary. Mogą też polować wspólnie, gdy kilka kormoranów współpracuje, by otoczyć i złapać większą ofiarę.